스머프 마을의 숲 속에 서서히 어둠이 내릴 때 덩치 스머프와 친구들이 야영을 하게 된다.

그리고 해설가 스머프가 나타나 스머프 마을에 전설로 내려오는 ‘머리 없는 기사’에 관한 이야기를 들려준다.

때는 황금빛 풍년으로 추수를 앞둔 가을. 스머프 마을의 가장 큰 축제인 스머프베리 따기 대회가 열린다.

해가 지기 전에 가장 많은 스머프베리를 따오는 스머프가 우승하게 되는 이 대회에서 똘똘이는 9년 연속 우승을 이어가고 있다.

똘똘이의 연승을 이상하게 여긴 배짱이는 똘똘이 스머프 몰래 그 뒤를 밟는데, 똘똘이가 향하고 있는 곳은 스머프 골짜기로 이어지는 오두막 다리이다.

이곳에는 머리 없는 기사가 산다는 전설이 내려오고 있었고 스머프들은 오두막 근처에는 얼씬도 하지 않았던 것.

그러나 오두막 다리 건너의 스머프 골짜기에 엄청난 스머프베리 밭이 있었고,

혼자서 비밀 밭을 알고 있었던 똘똘이가 얄미웠던 배짱이는 똘똘이를 골려 주기로 작정한다.

배짱이 스머프는 머리 없는 기사 흉내를 내고, 놀란 똘똘이는 정신 없이 숲 속으로 도망친다.

스머프베리를 잔뜩 가지고 돌아온 배짱이가 우승을 차지하지만 모두들 똘똘이가 사라진 것을 이상하게 여긴다.

결국 배짱이와 스머페트는 똘똘이를 찾아서 스머프 골짜기로 향하고 가가멜의 덫에 걸려 그물에 매달린 똘똘이를 발견한다.

배짱이와 스머페트는 똘똘이를 구하려다 같이 덫에 걸려버리고, 가가멜의 손을 피해 가까스로 도망치는데…

골짜기에서 전설로 내려오던 머리 없는 기사가 나타난다. 과연 머리 없는 기사의 정체는?